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Increasing the energy density of carbon-based supercapacitors operating in aqueous electrolytes

Publication . Baptista, Joana; Lobato, Killian Paulo Kiernan; Wijayantha-Kahagala-Gamage, Upul

Nesta tese, usaram-se duas estratégias para tentar aumentar a densidade de energia de supercondensadores constituídos por elétrodos de carbono e um eletrólito aquoso. Primeiro, eletrodepositou-se polióxido de fenileno nos elétrodos, para tentar suprimir as reações parasitas que limitam a sua janela de estabilidade. Embora as correntes catódicas não tenham sido afetadas pelo polímero, este diminuiu as correntes parasitas anódicas. Comparando as curvas de polarização obtidas em Na2SO4(aq) para elétrodos polimerizados e não polimerizados, os primeiros demonstraram uma densidade de corrente de troca anódica menor (3.4 μA/cm2 em vez de 10.1 μA/cm2 ). Isto sugere que potenciais mais elevados podem ser aplicados sem acelerar a degradação (e que, para uma mesma janela, a degradação deve progredir mais lentamente na presença do revestimento passivante). No entanto, medições preliminares de estabilidade ainda não confirmaram isto. Mais repetições são necessárias para compensar a variabilidade entre as células pertencentes a um mesmo grupo. Na segunda parte desta tese, usou-se um laser para perfurar canais em elétrodos espessos de carbono, para fazer com que estes conseguissem manter uma capacidade elevada, mesmo quando rapidamente descarregados (em Na2SO4(aq)). Usaram-se diferentes combinações de intensidade do laser e de distâncias entre os canais por ele criados, e os elétrodos foram preparados por dois métodos distintos: serigrafia e impressão flexográfica manual. Apesar da macroporosidade pré-existente no primeiro conjunto de elétrodos, o seu desempenho a elevadas velocidades de (des)carregamento melhorou: o declive do gráfico de Ragone diminuiu até 50%. Este declive diminuiu apenas 20% para os melhores elementos do segundo conjunto. Apesar da melhoria na difusão iónica, a capacidade específica diminuiu, em ambos os conjuntos, com o processamento a laser. Isto deveu-se possivelmente à redução dos grupos funcionais oxigenados. No entanto, num eletrólito orgânico, a capacidade específica a 2 A/g aumentou cerca de 66% após o processamento a laser.

2024-01Doctoral thesis

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